2014年05月21日

中科大JACS:富钒缺陷的钒酸铋超薄片用于促进二氧化碳转甲醇

  对于缓解全球变暖和能源危机而言,利用人工光合作用,将二氧化碳为碳氢燃料可谓一举两得, 但由于效率较低,催化剂的光腐蚀比较严重,因而制约了二氧化碳光催化还原的实际应用。为了解决这些问题,研究人员提出了在催化剂中引入缺陷这一。由于在先前研究中制备的催化剂晶粒尺寸较大,而缺陷多存在于催化剂内部,能够参与催化反应的表面缺陷位点数量很少,因而整体的催化性能较差。富含缺陷的二维材料比表面积大,用于二氧化碳光催化时,能够提供较多的反应位点,因而能够促进催化反应,提高催化效率,且有益于研究原子缺陷和催化反应的构效关系和进行CO2光催化剂的设计。

  为了从原子尺度研究缺陷位点和CO2的光催化还原之间的关系,本文首次制备出了可调控缺陷浓度的o-BiVO4超薄片材料,利用正电子湮灭和X射线荧光表征,验证了在超薄片内部存在大量的钒缺陷。基于DFT模拟,研究人员发现钒缺陷的引入产生了新的缺陷能级,在费米能级处产生了较高浓度的空穴,促进了光吸收和电子输运。富钒缺陷的o-BiVO4超薄片能够促进载流子的有效分离,载流子寿命从74.5 ns提高到了143.6 ns。在350 nm光照下,CO2转甲醇速率高达398.3 μmol·g-1·h-1,且稳定性良好,量子效率可达5.96 %。

  同时本工作也为CO2光催化还原的实际应用提供了很好的理论支撑,为进一步设计高效稳定的CO2光催化剂指明了设计。

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